国重室煤基应用催化团队在二氧化碳低温甲烷化研究取得新进展
近日,我校“煤基应用催化”科技创新团队在CO2加氢催化剂的研究方面取得了新进展,设计了一种新型层状Co-Al-O催化剂,实现CO2低温高活性甲烷化。相关研究成果发表在国际知名期刊Applied Catalysis B: Environmental(IF=19.503), 2022, 310, 121303,论文题目:Highly stable and selective layered Co-Al-O catalysts for low-temperature CO2methanation。同期,该团队受邀综述了近年来CO2甲烷化催化剂研究进展,相关成果发表在领域知名期刊Fuel(IF=6.609), 2022, 321, 124115,论文题目:Recent advances in thermal catalytic CO2methanation on hydrotalcite-derived catalysts。以上两篇论文的第一作者为我校硕士生刘志昊,通讯作者为高新华副研究员和张建利研究员。
随着各国对碳减排技术的逐渐重视,以及我国双碳目标的提出,CO2耦合来自可再生能源的“绿氢”转化制化学品成为目前CO2资源化利用的研究热点。其中,CO2甲烷化可将可再生能源转存到理想能量载体甲烷中,是煤炭清洁利用、“电转气”技术的重要组成部分。然而,该反应存在热力学、动力学不匹配的问题,热力学低温有利,但低温下反应受动力学限制、CO2难以高效转化利用。因此,开发低温下兼备高反应活性、高稳定性的催化剂非常具有挑战。
宁夏大学“煤基应用催化”科技创新团队由赵天生教授担任学术带头人,长期致力于CO/CO2催化转化研究,近年来,在环境友好多相催化剂设计、催化剂原位研究方面取得了系列基础研究成果(Fuel, 2022, 308, 121995; ChemistrySelect, 2021, 6, 9293; Fuel, 2021, 294, 120504; Journal of CO2Utilization, 2020, 35, 288; Catalysis Science & Technology, 2020, 10, 7034)。本文设计了一种高效稳定的层状Co-Al-O催化剂,在较低温250 ℃条件下,CO2单程转化率达到74%,CH4选择性接近100%,是目前报道低温条件下活性最高的Co基催化剂之一。对CO2加氢转化的反应路径研究表明,独特的层状结构可使催化剂在高负载量的同时保持高分散,暴露更多的Co(111)晶面;通过改变催化剂制备过程活化条件,精准调控表面金属物种浓度和碱度,促进了反应物分子的低温吸附活化;活化后的CO2与解离后的H原子发生反应,经碳酸盐/甲酸盐中间体,高选择性生成甲烷。该研究发现拓展了CO2加氢催化剂的设计思路。
该课题得到国家自然科学基金、宁夏“科技创新领军人才”培养计划、宁夏“青年科技人才托举工程”、中科院“西部之光”人才培养计划、化学工程与技术学科等项目的经费支持。
论文1链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337322002430
论文2链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0016236122009723