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Energy Conversion and Management 报道我校双金属催化作用煤热解及焦气化反应特性研究新进展

发布时间:2019年03月15日 15:04 编辑: 点击量:

 

近日,省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室含碳基质高温气化团队成员白永辉副教授在国际能源领域知名学术期刊《Energy Conversion and Management》(中科院SCI期刊分区工程技术1Top,影响因子6.377)在线发表了关于Ca/Na双金属催化剂作用下的煤热解及焦气化反应特性研究领域的最新研究进展。

 

论文题目:“Investigation into Ca/Na compounds catalyzed coal pyrolysis and char gasification with steam”

 

论文作者:Yonghui Bai, Peng Lv, Fan Li, Xudong Song, Weiguang Su, Guangsuo Yu

 

全文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0196890419301098

 

气化过程中排放的CO2一方面是温室效应的贡献者,一方面又是碳资源的物质载体,开发利用气化过程产生的CO2具有重要意义。气流床气化炉以CO2替代N2作为粉煤输送介质、CO2返炉替代部分水蒸气实现固定床加压气化含酚废水减排等技术便是体现。以上过程均涉及煤焦与H2O/CO2共气化反应特性问题。由于CO2H2O分子解离能力及扩散速率不同,焦-H2O反应速率是焦-CO2反应速率的2-5倍,论文作者前期的研究工作表明碱金属及碱土金属(AAEM)催化作用下CO2H2O交互作用可促使煤焦-H2O/CO2共气化过程中表现出协同效应,CaO是钙催化共气化反应产生协同效应的主要化学形态,H2O的存在不仅可有效抑制CaO的烧结,提高其在煤焦表面的分散性而且能够促进CO2CaO表面的吸附,使CO2更快地解离并迅速与煤焦发生气化反应。然而,高温条件下CaO的严重烧结使得其吸附CO2的能力较弱,导致共气化反应过程中的协同效应程度随温度的升高逐渐减弱,Na的存在可有效拓展协同效应产生的温区。但对于Ca/Na双金属催化剂促进协同效应产生的原因尚不清楚,为揭示该问题,特开展本研究工作。

 

结果表明,Ca/Na存在可改变热解过程中气体的释放量及分布规律,同时对热解半焦的结构产生重要影响。

 

 

 

负载不同金属煤在热解过程中气体释放规律(a) H2, (b) CO, (c) CO2 and (d) CH4

 

Na负载煤焦气化过程中主要产生微孔,而Ca负载煤焦气化过程中主要产生介孔,Ca/Na同时存在可在最大程度上促进煤焦中介孔的发育、阻碍碳结构的有序化进程、产生活性中间体,继而促进反应的进行。负载不同金属煤焦在氧化还原循环过程中气体释放曲线进一步揭示了不同金属催化气化过程中活性中间体产生的不同。

 

 

 

负载不同金属煤焦在氧化还原循环过程中气体释放曲线(a) Ca-YND, (b) Na-YND, (c) Ca/Na-YND)

 

该研究工作是AAEM催化煤焦与H2O/CO2共气化反应方面的重要进展,不仅通过发现新现象建立了对AAEM催化气化特性的新认知,具有潜在的应用价值,也丰富了煤焦结构与反应性的理论基础。以上研究成果得到国家自然科学基金(No.21506142)以及省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室的支持。

 

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