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研究进展

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我校国重室光催化制氢基础研究取得重大突破

发布时间:2021年07月14日 17:51 编辑: 点击量:

近日,我校省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室马保军研究员团队,与大连大学周新教授、中科院大连化物所韩洪宪研究员合作,在光催化基础理论研究中取得重大突破,提出了空间相邻的双功能阴阳复合助催化剂概念,并对传统的空间分离的双助催化剂理论进行了补充和修正。相关研究成果发表在高水平期刊Applied Catalysis B: Environmental上。

题目:A Yin-Yang hybrid co-catalyst (CoOx-Mo2N) for photocatalytic overall water splitting;

全文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337321006172


氢能是重要的清洁能源,对氢能科学研究和技术发展对我国达成“碳中和、碳达峰”的目标具有重要意义。利用颗粒半导体光催化全解水制氢是将太阳能转换成氢能最为理想的方法之一。传统理论中,在半导体光催化剂上分别担载具有相反功能的空间分离的双助催化剂是提高光催化活性的有效手段。然而该理论忽略了光催化剂表面激子及水分子整体的作用。


马保军团队设计并合成了空间相邻阴阳复合非贵金属助催化剂(CoOx-Mo2N),其在Ge3N4上的产氢活性是空间分离的双助催化剂CoOx、Mo2N的1.5倍。经研究发现,空间相邻阴阳助催化剂的结构可以利用表面激子,有利于水分子吸附和H2O2介体的双电子转移反应路径。该研究补充和修正了传统意义上空间分离的光催化全解水双助催化剂理论,并阐明双助催化剂和阴阳助催化剂的适用条件,分别为有特定形貌晶面结构光生电荷完全分离催化剂、非特定形貌光生电荷未完全分离催化剂。



该项成果也是马保军团队在非贵金属助催化剂光催化产氢研究系列成果的进一步突破。团队在前期工作开发了一系列Mo基、W基、Co基廉价的非贵金属助催化剂,其性能可达贵金属Pt的1-2倍。当非贵金属与极少量的贵金属组装成贵金属/非贵金属复合催化剂时,其效率可达贵金属的6倍以上,并提出了非贵金属储存具有大电容储存电子作用,贵金属起催化质子产氢作用。该项工作综合考虑了产氢和产氧两个半反应,设计了非贵金属阴阳复合助催化剂,实现了光催化剂完全水分解成氢气和氧气。系列代表性成果:(Applied Catalysis B: Environmental 286 (2021) 119880;ChemCatChem 12 (2020) 1148;AppliedCatalysis B: Environmental 256 (2019) 117865;ACS Sustainable Chem. Eng.7 (2019) 13569;Chinese Journal of Catalysis 39 (2018) 527;ChemSusChem 11(2018)3871;International Journal of Hydrogen Energy 41 (2016) 22009;ChemSusChem2016,9, 820)


以上成果得到国家自然科学基金、“化学工程与技术”一流学科、宁夏重点研发计划、宁夏氢能清洁生产和高附加值化学转化创新团队、宁夏大学贺兰山学者等项目的资助与支持。


马保军,宁夏大学研究员,贺兰山特聘学者,宁夏“氢能清洁生产和高附加值化学转化”科技创新团队负责人,硕导。博士毕业于中科院大连化物所,入选宁夏海外引才“百人计划”,获得中组部“西部之光”访问学者称号。主持国家及省部级项目10余项,发表论文30余篇,获得授权专利6项。举办国内学术会议2次。获宁夏优秀科技论文一等奖5项,获宁夏科技进步三等奖2项。

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